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J. A. BERRY*; M. BROWNSWORD*; D. J. ILETT*; Linklater, C. M.*; Mason, C.*; TWEED, C. J.*
JNC TJ8400 2000-060, 60 Pages, 2000/02
本報告書では、以下の2つの事項について報告する。異なる酸化条件下における、玄武岩及び砂岩へのプルトニウムの収着挙動を明らかにするために実験的研究を行った。溶液中の酸化還元電位は、還元剤2種類及び酸化剤1種類を使用し、制御を行った。熱力学モデルを使用し、試験結果の解析を行った。今回、酸化鉄をベースとした収着モデルを使用した。砂岩については、プルトニウムの収着データを再現することができたが、玄武岩については、収着データを低めに予測する傾向が見られた。
舘 幸男; 澁谷 朝紀; 佐藤 治夫; 柴田 雅博
JNC TN8400 99-088, 58 Pages, 1999/06
性能評価に用いるデータセットの信頼性を向上させることを目的として、性能評価上の重要核種の一つであり、かつ、実測データがほとんど存在しないパラジウムのベントナイト、花崗閃緑岩、凝灰岩中における収着・拡散挙動に関するデータを取得した。収着試験については、ベントナイト、花崗閃緑岩、凝灰岩を対象に、pH、イオン強度、液固比をパラメータとしてバッチ法により行った。Pdの分配係数として、10-1102m3/kgの範囲の値が得られた。ベントナイトに対する分配係数は花崗閃緑岩、凝灰岩に比べ若干高く、花崗閃緑岩と凝灰岩では同程度であった。分配係数のパラメータ依存性はいずれの固相でも同様の傾向を示した。pH依存性については、pH5で最大の分配係数となり、pHの増加に伴い減少する傾向であった。イオン強度の影響は顕著ではなく、液固比については、液固比が高いほど分配係数は高くなる傾向であった。Pdの収着挙動はNi,Co等の2価の金属イオンのそれとは異なり、これらのデータをアナログとしてPdを評価することは不適切であることが示唆された。本試験条件下におけるPdの支配化学種は、熱力学計算から中性のPd(OH)2(aq)と予想された。Pdの分配係数は10-1102m3/kgと比較的高い値であり、中性化学種の収着性は高いことが示された。また、分配係数がpHの増加と共に減少する傾向にあることから、Pdの収着は固相表面のS-OH2+サイトとの反応により支配されている可能性が示唆された。拡散試験については、ベントナイトを対象に密度をパラメータとしてin-diffusion法により行った。薄膜拡散源モデルにより解析された見かけの拡散係数は10-1310-12m2/sのオーダーであり、ベントナイト密度の増加と共に減少する傾向であった。見かけの拡散係数から得られた圧縮ベントナイト中での分配係数は10-210-1m3/kgとなり、バッチ収着試験により得られた値よりも12オーダー低い値であった。しかしながら、分配係数と液固比との関係には相関が見られ、液固比が低いほど分配係数は低くなる傾向であった。
江口 綾乃; 紀室 辰伍; 天野 由記; 舘 幸男
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分の安全性を評価するためには、放射性核種の岩盤中の移行を評価する必要がある。地下水中には、核種と安定な水溶性の錯体を形成する有機物が存在する。それらが核種と錯体を形成することで、核種が岩盤に収着しにくくなる可能性があることから、核種移行に対する有機物の影響を定量的に評価する技術の開発が必要とされている。本研究では、炭酸イオンおよびフミン酸(HA)共存下における堆積岩へのEuの収着挙動について評価を行った。岩石へのEuの分配係数の炭酸イオン濃度依存性を調べた結果、HAによるEuの収着低減効果が確認され、水相中のEuの化学種として岩石に収着しにくいHA錯体が支配的になることが原因と考えられた。また、HA共存時のEuの岩石への収着を、EuのHA錯体とそれ以外のEu化学種の形成、及びHA錯体以外のEu化学種の岩石への収着の組合せで表現するために、HA錯体(Eu-HA錯体,Eu-CO-HA錯体)の錯生成定数を非線形最小二乗フィッティングにより算出したところ、Eu-HA錯体とEu-CO-HA錯体の両方の形成を考慮した場合に、炭酸イオン全濃度範囲にわたって分配係数の傾向をよく説明できることが示された。